Abstract
In dit proefschrift worden experimenten beschreven waarbij ionen of atomen met een bepaalde snelheid op een ensemble van doelwitatomen worden gericht.
Wanneer twee deeltjes elkaar voldoende genaderd hebben, vindt er wissel-
werking plaats waarbij allerlei processen kunnen optreden. Deze processen
resulteren in specieke eindproducten. Kennis over de interactie tussen
twee botsingspartners wordt verkregen door
... read more
te bekijken welke eindproducten
ontstaan, en in welke mate. Een belangrijke grootheid die van invloed is op
mogelijke processen is de onderlinge snelheid van de twee kernen, oftewel
de botsingssnelheid. Wanneer de botsingssnelheid voldoende klein is dan
kunnen de verschillende reactiemechanismen zowel kwalitatief als kwanti-
tatief vaak goed voorspeld worden door het systeem te beschouwen als een
kort-stondig molecuul, opgebouwd uit de twee botsende deeltjes. De ver-
schillende processen die kunnen optreden worden gekwaliceerd afhankelijk
van de vorming van bepaalde eindproducten. Ruwweg de volgende indeling
kan gemaakt worden:
1. de interne structuur van de eindproducten zijn identiek aan die van de
beginproducten. We spreken dan van een elastische botsing.
2. e en van de deeltjes of beiden worden in een aangeslagen toestand ge-
bracht (of ge¨oniseerd). Dit zijn processen waarbij de herschikte elek-
tronen zich bij de oorspronkelijke kern bevinden. We spreken dan van
excitatie of ionisatie.
3. e en of meerdere elektronen bevinden zich bij de andere kern na de
botsing (eventueel in aangeslagen toestand). We spreken dan van elek-
tronenoverdracht.
In het eerste deel van deze dissertatie worden botsingsexperimenten tussen
heliumionen en natriumatomen beschreven waarbij het proces van elek-
tronenoverdracht wordt onderzocht. Bij dit mechanisme is het buitenste
117?Samenvatting
natriumelektron betrokken. Deze kan relatief gemakkelijk `overspringen'
naar het heliumion wanneer deze zich dicht in de buurt van het natrium-
atoom bevindt. Het elektron kan hierbij een bepaalde (aangeslagen) toe-
stand bezetten. Wij meten de bezetting van de heliumtoestanden die onder
uitzending van XUV licht ( ? 58 nm) vervallen naar de heliumgrondtoe-
stand. Door de lichtintensiteit te meten onderzoeken we de mate van elek-
tronenoverdracht naar een selecte groep van singlet helium`eind'toestanden,
namelijk He(1s2p), He(1s3s), He(1s3p) en He(1s3d). In een reactie-
vergelijking ziet het mechanisme er als volgt uit:
He + (1s) + (
Na(3s)
Na(3p)
e-
-! He + Na +
-! He(1s 2 ) +h(58 nm) + Na +
Het experiment kent een extra dimensie door het feit dat het, in beginsel bol-
symmetrische, natriumatoom een bepaalde ruimtelijk uitlijning kan worden
meegegeven. Met behulp van laserlicht van een specieke frequentie en po-
larisatie, wordt het buitenste natriumelektron in een aangeslagen p toestand
gebracht. Het aanslaan naar deze toestand heeft als gevolg dat het valentie-
elektron zich op grotere afstand van zijn kern bevindt dan voorheen. Daar-
naast kan, afhankelijk van de gebruikte laserpolarisatie, het buitenste elek-
tron zich nu rond de natriumkern bewegen volgens een bepaalde anisotrope
verdeling, de bolsymmetrie is doorbroken. De eecten van de excitatie en
ruimtelijk verdeling van dit natriumelektron op het proces van elektronen-
overdracht zijn onderzocht voor botsingsenergie¨en vari¨erend van 0.5 keV tot
6.0 keV.
De metingen laten zien dat het eect van laserexcitatie een bezettingstoe-
name van de beschouwde singlet heliumtoestanden betekent, ongeacht de
uitlijning van het natrium 3p elektron. Dit is simpelweg te begrijpen uit
het feit dat het 3p natrium elektron minder sterk gebonden is en elektro-
nenoverdracht makkelijker gaat. Daarnaast is de uitlijning van het aanges-
lagen elektron van invloed op de elektronenoverdracht. De resultaten zijn
vergeleken met berekeningen van S.E. Nielsen en T.H. Rod [13], die de elek-
tronoverdracht beschrijven in een model waarbij het betrokken elektron zich
beweegt in bepaalde eectieve potentiaalvelden. De goede overeenkomsten
van onze metingen met de berekeningen rechtvaardigen de theoretische be-
nadering van Nielsen en Rod.
118?Samenvatting
In het tweede gedeelte van het proefschrift worden botsingen beschouwd
tussen helium- en neonatomen. Hierbij wordt nu niet gekeken naar bots-
ingsproducten die zich manifesteren door bepaald licht uit te zenden, maar
een elektron emitteren met een bepaalde energie. Verschillende soorten
`eind'producten kunnen elektronen uitzenden, waaronder de negatieve ion-
toestanden. Het elektronenspectrum, gemeten voor dit botsingssysteem,
vertoont twee pieken die het spectrum domineren bij 16.2 eV en 19.4 eV
voor verschillende botsingsenergie¨en tussen de 0.35 keV en 6.0 keV. Deze
piekstructuren wijzen op de vorming van de kort-levende, negatieve iontoe-
standen Ne-(2p 5 3s 2 ) en He-(1s2s 2 ) ten gevolge van de overdracht van e en
elektron:
He 0 + Ne 0
-! He-(1s2s 2 ) +Ne + (2p 5 )
3 10- 14 s
-! He 0 (1s 2 ) +Ne + + e- (19.37 eV)
He 0 + Ne 0
-! He + (1s) +Ne-(2p 5 3s 2 )
2:5 10- 13 s
-! He + (1s) +Ne 0 (2p 6 ) +e- (16.15 eV)
De meetresultaten vertonen een fenomeen waarbij de bezettingen van de
negatieve iontoestanden een oscillerend gedrag vertonen als functie van de
botsingssnelheid. Dit duidt op interferentie tussen de twee bijna-ontaarde
moleculaire toestanden [He- + Ne + ] en[He + + Ne-]. Het is echter zeer op-
merkelijk dat deze oscillatie wordt waargenomen in een experiment als deze,
waarin de uitgezonden elektronen worden gemeten ongeacht de afbuighoek
van het heliumatoom. Dit impliceert een speciek aanslagmechanisme van
de moleculaire negatieve iontoestanden. Nader beschouwing van het bots-
ingssysteem laat zien dat het instantane molecuul twee overgangen moet
ondergaan voordat de negatieve iontoestanden gevormd worden. Als gevolg
hiervan is de snelheid waarmee het negatieve en positieve ion uit elkaar be-
wegen nagenoeg onafhankelijk van de afbuighoek van het helium projectiel
en is oscillatie mogelijk waarneembaar. De wisselwerking tussen de twee
beschouwde moleculaire toestanden impliceert gecorreleerde overdracht van
twee elektronen:
He- + Ne + 2e-
! He + + Ne-
Door het quasi-resonante systeem als resonant te beschouwen kan het fenomeen
kwalitatief goed verklaard worden.
119?Samenvatting
Inhet laatstedeelwordt de bevolkingvanauto¨oniserende natriumtoestanden
bekeken in He +=0 + Na botsingen. In tegenstelling tot de voorgaande exper-
imenten waarin elektronenoverdracht beschouwd werd, betreft het hier een
excitatiemechanisme. De beschouwde `eind'producten, i.e. de auto¨oniserende
natriumtoestanden, bestaan in het algemeen kort en gaan over naar een
stabiele iontoestand onder uitzending van een elektron met een toestands-
karakteristieke kinetische energie. Door de elektronenspectra te meten bij
verschillende botsingsenergie¨en, wordt de bezetting van de auto¨oniserende
toestanden onderzocht. Ook hier wordt het eect van laserexcitatie en laser-
polarisatie van het natriumatoom op de vorming van deze toestanden, en de
mate waarin, bekeken.
De metingen laten zien dat zowel in He + -Na als in He 0 -Na botsingen de
invloed van de ruimtelijk uitlijning van het buitenste natriumelektron op
de elektronenspectra nihil is. Dit impliceert dat het betrokken 3p elektron
hoofdzakelijk een passieve rol speelt in de vorming van auto¨oniserende toe-
standen: het blijft hoofdzakelijk de 3p toestand bezetten als een `toeschouwer'
zonder een overgang te maken naar een andere toestand. Dit wordt boven-
dien bevestigd door het feit dat wanneer een fractie natriumatomen aange-
slagen wordt naar de p toestand dit een even grote reductie betekent van
onder meer de populatie van de auto¨oniserende toestand Na(2p 5 3s 2 ). De
verwachte grote toename van Na(2p 5 3p 2 ) toestanden, in geval van Na(3p)
doelwitten, is niet waargenomen.
120?121?122
show less
